金属氧化物结构设计及界面调控研究-孙硕.pdf

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1、金属氧化物结构设计及界面调控研究日期：2024年03月2024第九届全国储能科学与技术大会11孙硕 南京工业大学材料科学与工程学院材料化学工程国家重点实验室背景01电极结构调控在全固态电池的应用研究0203目录Content电极结构调控在水系储能的应用研究致谢043研究背景3电极材料是实现高性能二次电池的关键Ref.Nat.Commun.,2020,11,4976满足离子和电子可逆嵌入脱出的晶体结构和电子结构局域原子构型调控4全固态锂电池负极可以含锂含锂正极可以充到高电压高电压显著提高能量密度提高能量密度不再漏液高安全性，封装简单可以高温储存及运行大大降低热失控风险易实现柔性电池、异形电池固态

2、电解质固态电解质安全性高安全性高，稳定电压宽稳定电压宽，可以匹配高容量电极材料可以匹配高容量电极材料，无溶解现象无溶解现象，能能量密度和稳定性高量密度和稳定性高。面临挑战：固-固界面传荷传质动力学缓慢/高压下界面热力学稳定性差中国固态电池发展技术路线规划固态电池固态电池2030年电解质实现全固态中国固态电池发展技术路线规划中国固态电池发展技术路线规划ACS Energy Lett.2021,6,9,3287-33065固-固界面稳定性影响解决电极材料晶格变化大结构稳定性差是实现高效界面的关键 氧化物正极锂嵌入脱出氧化物正极锂嵌入脱出过程过程体积变化大体积变化大，引起，引起界面脱触界面脱触 降低

3、界面降低界面离子迁移和电离子迁移和电荷转移动力学荷转移动力学Nat.Commun.,2020,11,5700力学稳定性力学稳定性Chem.Rev.2020,120,14,68786933;Nat.Chem.2016,8,692697化学稳定性化学稳定性高压富锂正极J.Mater.Chem.A 2020,8,17399-17404.氧化物正极材料氧化物正极材料结构热结构热力学稳定性差力学稳定性差，高压下，高压下电解质分解电解质分解，引起界面，引起界面结构失效结构失效未循环未循环5050圈圈6全固态电池低应变正极研究Nat.Mater.,2017,16,454460;Solid State Ion

4、.2003,160,336 349 双电子反应，容量高 层间距大，倍率性能好挑战：层状方向晶格体积变化大，不可逆相转变，界面稳定性差MoO3结构结构67研究进展 锂嵌入脱出过程，Mo4O11晶格变化小 共格界面钉扎作用 过渡型共格界面，降低界面形成能外延生长第二相，形成共格界面，钉扎作用稳定MoO3晶格变化Sun S.,Xia H.*,et al.Nat.Commun.,2023,14,666278ab 正极材料电化学行为研究稳定的共格界面抑制层状结构不可逆相变研究进展89嵌锂/脱锂过程层状方向应变降低，稳定层状结构 正极材料结构演变研究 无不可逆相无不可逆相 层状方向晶格变层状方向晶格变化由

5、化由16%降低到降低到2%反应可逆性提升反应可逆性提升研究进展910进展共格界面稳定的层间结构，抑制八面体配位结构变化 DFT研究八面体结构演变原始MoO3低应变MoO3嵌锂嵌锂MoO31011进展低应变正极稳定固-固界面，实现全固态薄膜电池长循环稳定性 固-固界面稳定性及全固态电池电化学性能研究1112全固态电池高压界面研究常规正极材料：O的三个方向均对应“LiOTM”构型；富锂正极材料：O的一个方向对应“LiOLi”构型，2p非键轨道，更高的能量，O的氧化还原。Nat.Energy 2018,3,373386正极材料是锂离子电池能量密度提升的关键，富锂正极是全固态电池能量密度超过600 W

6、h kg1的最具前景的正极材料之一 高压富锂正极/固态电解质界面Nat.Rev.Mater.2022,7,522-54013进展正极高效阴离子反应是实现高性能富锂锰基全固态电池的关键 富锂锰基正极氧配位结构调控 在低应变正极基础上，相界面处引入强配位键，稳定不饱和氧结构，抑制阴离子反应不可逆；表面引入离子导体，构筑电极与电解质之间快速离子迁移通道，提高阴离子反应活性。13Sun S.,Zhang Q.*,et al.Sci.Adv.,2022,8,add518914全固态电池高压界面研究 富锂锰基正极局域结构演变 岩盐相具有各向同性的应力应变，过渡金属有效支撑，防止晶格收缩。相界面形成新的SO